Identification of a chemical fingerprint linking the undeclared 2017 release of 106Ru to advanced nuclear fuel reprocessing

Simple item page

Simple item page

Full item details

dc.contributor.author

Cooke, Michael W.

Botti, Adrian

Zok, Dorian

Ungar, Kurt R.

dc.date.accessioned

2024-03-10T20:51:35Z

dc.date.available

2024-03-10T20:51:35Z

dc.date.issued

2020-06-15

dc.description - en

A massive, undeclared release of 106Ru occurred in Autumn 2017 that was detected across Eurasia. To conclusively address the nature of the release, we have used carefully selected and established chemical transformations to reveal a chemical fingerprint for the 106Ru contaminant that is uniquely consistent with specific methodology employed in the reprocessing of spent nuclear fuel. In view of international attention and investigation to date, this chemical fingerprint is the first direct evidence to this effect. This work serves, by example, as a novel and potentially valuable addition to the field of nuclear forensics, considering that it is the only means to extract historical information from a radiopure contaminant in the absence of stable isotopic anomalies.

dc.description.abstract - en

The undeclared release and subsequent detection of ruthenium-106 (106Ru) across Europe from late September to early October of 2017 prompted an international effort to ascertain the circumstances of the event. While dispersion modeling, corroborated by ground deposition measurements, has narrowed possible locations of origin, there has been a lack of direct empirical evidence to address the nature of the release. This is due to the absence of radiological and chemical signatures in the sample matrices, considering that such signatures encode the history and circumstances of the radioactive contaminant. In limiting cases such as this, we herein introduce the use of selected chemical transformations to elucidate the chemical nature of a radioactive contaminant as part of a nuclear forensic investigation. Using established ruthenium polypyridyl chemistry, we have shown that a small percentage (1.2 ± 0.4%) of the radioactive 106Ru contaminant exists in a polychlorinated Ru(III) form, partly or entirely as β-106RuCl3, while 20% is both insoluble and chemically inert, consistent with the occurrence of RuO2, the thermodynamic endpoint of the volatile RuO4. Together, these findings present a clear signature for nuclear fuel reprocessing activity, specifically the reductive trapping of the volatile and highly reactive RuO4, as the origin of the release. Considering that the previously established 103Ru:106Ru ratio indicates that the spent fuel was unusually young with respect to typical reprocessing protocol, it is likely that this exothermic trapping process proved to be a tipping point for an already turbulent mixture, leading to an abrupt and uncontrolled release.

dc.description.abstract-fosrctranslation - fr

La libération non déclarée et la détection ultérieure de ruthénium-106 (106Ru) dans toute l’Europe entre fin septembre et début octobre 2017 ont incité la communauté internationale à déployer des efforts pour déterminer les circonstances de l’événement. Bien que la modélisation de la dispersion, corroborée par les mesures des dépôts au sol, ait permis de réduire les emplacements d'origine possibles, il y a eu un manque de preuves empiriques directes pour évaluer la nature du rejet. Cela est dû à l’absence de signatures radiologiques et chimiques dans les matrices d’échantillons, étant donné que ces signatures codent l’histoire et les circonstances du contaminant radioactif. Dans des cas limites comme celui-ci, nous introduisons ici l'utilisation de transformations chimiques sélectionnées pour élucider la nature chimique d'un contaminant radioactif dans le cadre d'une enquête médico-légale nucléaire. En utilisant la chimie établie du ruthénium polypyridyle, nous avons montré qu'un faible pourcentage (1,2 ± 0,4 %) du contaminant radioactif 106Ru existe sous une forme de Ru(III) polychloré, en partie ou entièrement sous forme de β-106RuCl3, tandis que 20 % sont à la fois insolubles et chimiquement. inerte, ce qui correspond à l'apparition de RuO2, le point final thermodynamique du RuO4 volatil. Ensemble, ces résultats présentent une signature claire de l’activité de retraitement du combustible nucléaire, en particulier le piégeage réducteur du RuO4 volatil et hautement réactif, comme origine du rejet. Considérant que le rapport 103Ru:106Ru précédemment établi indique que le combustible usé était inhabituellement jeune par rapport au protocole de retraitement typique, il est probable que ce processus de piégeage exothermique s'est avéré être un point de bascule pour un mélange déjà turbulent, conduisant à un brusque et incontrôlé. libérer.

dc.description.fosrctranslation - fr

Un rejet massif et non déclaré de 106Ru s’est produit à l’automne 2017 et a été détecté dans toute l’Eurasie. Pour déterminer de manière concluante la nature du rejet, nous avons utilisé des transformations chimiques soigneusement sélectionnées et établies pour révéler une empreinte chimique du contaminant 106Ru qui correspond de manière unique à la méthodologie spécifique utilisée dans le retraitement du combustible nucléaire usé. Compte tenu de l’attention et des enquêtes internationales menées jusqu’à présent, cette empreinte chimique constitue la première preuve directe de cet effet. Ce travail constitue, par exemple, un ajout nouveau et potentiellement précieux au domaine de la criminalistique nucléaire, étant donné qu'il s'agit du seul moyen d'extraire des informations historiques sur un contaminant radiopur en l'absence d'anomalies isotopiques stables.

dc.identifier.doi

https://doi.org/10.1073/pnas.2001914117

dc.identifier.uri

https://open-science.canada.ca/handle/123456789/2062

dc.language.iso

en

dc.publisher

MDPI

dc.subject - en

Health

Health and safety

dc.subject - fr

Santé

Santé et sécurité

dc.subject.en - en

Health

Health and safety

dc.subject.fr - fr

Santé

Santé et sécurité

dc.title - en

Identification of a chemical fingerprint linking the undeclared 2017 release of 106Ru to advanced nuclear fuel reprocessing

dc.type - en

Article

dc.type - fr

Article

Download(s)

Original bundle

Now showing 1 - 1 of 1

Name: Identification of a chemical fingerprint linking the undeclared 2017 release of 106Ru to advanced nuclear fuel reprocessing.pdf

Size: 901.05 KB

Format: PDF

Download file